La collezione più significativa della Biblioteca è senza dubbio quella dei manoscritti. Per proteggere gli originali dai rischi inevitabilmente connessi alla consultazione diretta e, allo stesso tempo, consentire un più facile e agevole accesso ai documenti da parte di un pubblico di lettori sempre più ampio, la Biblioteca del Monumento nazionale di Grottaferrata ha avviato una attività di digitalizzazione delle collezioni più preziose.

Dei 1.197 manoscritti in possesso della Biblioteca ne sono stati finora digitalizzati 550 (di cui 431 greci, 47 latini, 54 italiani e 18 appartenenti ai fondi orientali), a cui si aggiungono 20 incunaboli e 26 volumi a stampa della collezione di Albanistica, per un totale di 623 volumi. Le immagini digitali sono consultabili presso la sala studio della biblioteca e per gli studiosi che ne fanno richiesta è disponibile un servizio per l’acquisizione di fotoriproduzioni dei codici.
Un esempio di manoscritto digitalizzato può essere visualizzato sul sito web della World Digital Library.